我院博士后赵震东第一作者在《Nature Communications》期刊发表创新研究成果

近日，浙江生态文明研究院博士后赵震东（合作导师周文军教授）在《Nature Communications》期刊发表了题为“Dynamic electronic modulation of single-atom Fe sites with p-block metal coordination enables highly selective generation of FeIV = O in Fenton-like reactions”的研究论文，提出了一种p区金属配位策略，通过动态调控单原子铁位点的电子结构，实现在过硫酸盐（PMS）活化过程中选择性生成FeIV=O。

高价铁-氧物种（FeIV=O）在水体净化领域日益受到重视，但在类芬顿反应中选择性生成FeIV=O仍缺乏原子级别的有效调控策略。本研究提出一种创新的配位策略，开发了一系列含p区金属（Mp：Bi、In、Sb）的双原子FeMp–N–C催化剂，以提升通过PMS活化生成FeIV=O的选择性。p区金属配位促进了与PMS末端羟基氧的化学键合，在铁活性中心周围构建了富电子微环境，从而通过高自旋态FeIII中间体转移双倍电子，实现FeIV=O的生成。因此，与传统Fe–N–C及当前先进的FeMd–N–C催化剂（Md：Cu、Mn、Ni）相比，FeMp–N–C/PMS体系中FeIV=O的稳态浓度显著提升近一个数量级。在p区金属配位作用下，FeMp–N–C催化剂选择性地将Fe–N–C-PMS*复合物介导的电子转移路径转向以FeIV=O为主导的氧化过程，最终实现了有机污染物的高效持久降解。此外，FeMp–N–C催化剂在实际废水中对苯酚的连续流降解实验进一步验证了其活化PMS的有效性。该策略将为水净化及其他领域中FeIV=O的选择性生成带来重要突破。本研究成果在原子级电子工程选择性合成FeIV=O方面取得了重要突破，为环境修复及其它催化应用提供了广阔前景。

浙江生态文明研究院赵震东博士后为论文的第一作者，浙江大学周文军教授为论文的通讯作者，浙江大学环境与资源学院和浙江生态文明研究院为该论文的通讯单位。